北理工课题组在二维金刚石的高温高压可控制备方面取得重要进展

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北京理工大学前沿交叉科学院陈亚彬教授课题组与爆炸科学与安全防护全国重点实验室张建国教授团队开展紧密合作,近日在极端环境下二维金刚石的可控制备方面取得重要突破,该工作在高温高压下由少层石墨烯成功制备出厚度可控、结构稳定的二维超薄金刚石,并深入探究其结构转变机制。相关研究成果以题为“Experimental Demonstration and Transformation Mechanism of Quenchable Two-dimensional Diamond”发表在国际学术期刊《Nature Communications》上,化学与化工学院博士研究生李嘉荫为论文第一作者,北京理工大学陈亚彬教授和张建国教授为共同通讯作者。

二维金刚石因其独特的sp3杂化方式、原子级厚度以及量子限域效应,被认为有望继承体相金刚石优异的硬度、热导率和化学稳定性,同时展现出独特的物理化学性质,在纳电子学和光电子学领域具有巨大的应用潜力,成为新一代碳基功能材料(二维金刚石的研究进展,高压物理学报,2025,DOI:10.11858/gywlxb.20251248)。尽管理论上对其结构与性质有着诸多预测,但长期以来,二维金刚石的实验制备与相变机制一直是该研究领域的难题(J. Ming, et al, Adv Mater, 2025, 37(42), e11137)。陈亚彬教授课题组与张建国教授团队通过自主设计并搭建的双面激光加热金刚石对顶砧系统(授权发明专利号ZL 2022 1 0136753.X),在极端压力(GPa级别)和极端温度(1200 ~ 3500 K)条件下,成功实现了从三层碳原子到数百纳米厚度范围内二维金刚石的可控制备,如图1所示。

图1. 高温高压条件下三层二维金刚石的可控合成及表征

研究团队利用金属铼箔作为石墨烯支撑基底与辅助吸热材料,结合高温高压技术,成功制备出厚度低至三层碳原子的二维金刚石(32.3 GPa,2924 K,厚度约1 nm)。通过高分辨透射电镜、显微拉曼光谱、荧光光谱等表征手段,系统揭示了其晶体结构与光学性质。实验表明,二维金刚石产物展现出极窄的金刚石拉曼特征峰(半峰宽约3.6 cm-1),表明其具有优异的晶体质量。微区荧光光谱测试表明,二维金刚石产物展现出了丰富的发光色心,如NV0、SiV-等,这在量子计算和传感器件等领域具有重要的应用前景。

在微观结构与相变机制方面,高分辨透射电镜结果表明二维金刚石中包括立方金刚石(CD)和六方金刚石(HD)两种结构,sp3杂化比例高达89.9%。团队通过分析混合相界面的原子排列,揭示了菱方石墨(RG)作为中间相在六方石墨(HG)向立方金刚石转变过程中的关键作用,并分别确定了六方相石墨向六方相金刚石与立方相金刚石转变过程中的晶体学取向关系,即(002)HG∥(100)HD与(002)HG∥(003)RG∥(111)CD,为揭示碳材料的相变路径提供了实验依据。此外,研究还发现二维金刚石的光学带隙(1.4 ~ 1.9 eV)和热稳定性(高达1000 °C)与其内部的sp3含量密切相关,展现出优异的可调控性。

图2. 二维金刚石产物的微观结构表征。

该研究成果不仅为二维金刚石的可控制备提供了新的思路,也为深入理解碳同素异形体之间的相变机制提供了关键线索,对推动新型碳基纳米材料的设计、合成与应用具有重要意义。

该研究得到了国家自然科学基金等多个项目的支持。该工作第一完成单位为北京理工大学,并得到了南京大学、北京高压科学与技术研究中心等多个单位的鼎力支持。

责编: 集小微
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