近日，上海交通大学史志文教授课题组与合作者在国际著名期刊《Nature Communications》上发表题为“Frequency-dependent topological polaritons in carbon nanotube array/hBN heterostructures”的最新研究成果，报道了碳纳米管阵列/六方氮化硼异质结构中的拓扑极化激元。
研究内容
表面极化激元是光子和电子、声子等粒子相互作用的集体振荡模式，是局域在材料表面的电磁波，具有突破衍射极限、在深度亚波长尺度下调控光的能力。近年来，双曲型极化激元由于其独特的传播特性，引起了研究人员的极大关注。然而，目前已有的研究报道主要是存在于极性晶体中的双曲声子极化激元，其响应局限于特定频率范围内。
在前期工作中，史志文团队利用自组装生长的方式在六方氮化硼上制备得到了平行阵列结构的碳纳米管薄膜，并且观测到了碳纳米管薄膜上的双曲型等离激元。相比于双曲声子极化激元，这种双曲等离激元具有超宽频响应的独特优势，是光学耦合设计的优异平台。基于此，研究团队在实验上实现了碳纳米管阵列双曲等离激元与六方氮化硼声子极化激元的杂化耦合，并且观测到了该结构中依赖于激发光频率的极化激元拓扑转变。
图1 拓扑极化激元仿真预测。（a）碳纳米管阵列/六方氮化硼异质结构示意图。（b）碳纳米管阵列和氮化硼的介电函数。（c，d）不同频率下的极化激元的有限元模拟。（e，f）分别对（c，d）进行傅里叶变换的结果以及拟合曲线
研究人员用化学气相沉积法在六方氮化硼表面制备出了平行密排的碳纳米管阵列。采用实验室开发的基于纳米探针的局域阳极氧化技术，将碳纳米管阵列刻蚀成边界整齐的矩形薄膜。借助于扫描近场光学显微镜，研究人员观测到了碳纳米管阵列等离激元与氮化硼声子极化激元的耦合效应。进一步，研究人员观测到了耦合效应带来的等离激元的拓扑转变。当激发光频率远离氮化硼的剩余射线带时，等离激元呈现双曲形图案，是碳纳米管阵列等离激元的本征模式；当激发光的频率进入氮化硼的剩余射线带时，激发了衬底的声子极化激元模式，声子极化激元与等离激元耦合，等离激元的波前形状从双曲形变成了椭圆形。这两种不同拓扑形状的极化激元具有完全不同的能量和动量的传播方向。研究人员成功演示了碳纳米管阵列/六方氮化硼这一体系在纳米尺度下调控光的独特能力。
图2 拓扑极化激元在不同频率下的近场成像以及相应的仿真模拟。（a）近场成像图。（b）对应的仿真模拟图。（c，d）不同拓扑的极化激元的等频轮廓和能流波矢方向示意图
此外，研究人员在环形碳纳米管阵列/六方氮化硼结构上观测到了耦合极化激元的回音壁模式。在这一体系中，碳纳米管在氮化硼上沿着环形反复缠绕，形成蚊香盘形状的纳米环结构。耦合的等离激元-声子极化激元在纳米环中以低损耗的模式在环形回路上传播并干涉。耦合极化激元的波长随着激发光频率的变化而变化，在不同半径的回路上呈现不同干涉效果，形成谐振现象。这种具有高压缩比和品质因子的光学谐振环，不仅为未来纳米光电集成器件提供了创新思路，也为研究纳米尺度光与物质相互作用提供了优异平台。
图3 极化激元的回音壁模式。（a）回音壁模式示意图。（b）环形碳纳米管阵列的形貌图。 （c，d）不同激发频率下极化激元回音壁模式的近场成像（c）以及相应的仿真模拟（d）。（e）沿着b中虚线所示位置提取的近场强度随着激发频率的谐振现象
上海交通大学物理与天文学院博士生谢宇烽为论文的第一作者，上海交通大学物理与天文学院史志文教授、材料科学与工程学院戴庆教授和郭相东副教授为共同通讯作者。论文作者还包括上海交通大学冯凯骏、张智淳、马赛群博士、吴正瀚、陈一、张诚嘉、王立果、梁齐教授、日本国立材料研究所Kenji Watanabe和Takashi Taniguchi教授等。本工作得到国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助，对此深表感谢。
